Korea Technical Association of The Pulp and Paper Industry
[ Article ]
Journal of Korea Technical Association of the Pulp and Paper Industry - Vol. 54, No. 6, pp.163-171
ISSN: 0253-3200 (Print)
Print publication date 31 Dec 2022
Received 05 Dec 2022 Revised 26 Dec 2022 Accepted 27 Dec 2022
DOI: https://doi.org/10.7584/JKTAPPI.2022.12.54.6.163

산화마그네슘을 이용한 열화된 아교포수 한지의 탈산처리 연구

박원산1 ; 김형진2,
1국민대학교 문화재보존학과, 학생
2국민대학교 문화재보존학과, 교수
A Study on Deacidification Treatment of the Deteriorated Glue-Treated Hanji Using Magnesium Oxide
Won San Park1 ; Hyoung-Jin Kim2,
1Department of Conservation of Cultural Heritage, Kookmin University
2Department of Conservation of Cultural Heritage, Kookmin University

Correspondence to: †E-mail: hyjikim@kookmin.ac.kr (Address: Department of Conservation of Cultural Heritage, Kookmin University, Seoul, 02707, Republic of Korea)

Abstract

Hanji, a traditional Korean paper, has a porous structure and hydrophilicity due to cellulose’s hydroxyl group (-OH). A glue catcher is commonly used to prevent spreading. Glue-mixed water used for the glue catcher is prepared by mixing natural animal adhesive glue and alum (KAl(SO4)2·12H2O). The alum mixed with the glue-stirred water acts as a bridge connecting the glue and prevents the ink and pigment from spreading so that the color adheres well to the Hanji paper, the base material. However, sulfate ions (SO42-) contained in alum combine with water to form sulfuric acid, which causes acidification. It is deacidized by penetrating alkaline substances such as magnesium oxide (MgO) to prevent such acidification. After applying the glue to the Hanji paper, the deterioration proceeded. The deacidification treatment with magnesium oxide after the deterioration was carried out to evaluate the behaviors of physical, mechanical, and pH neutralization reaction of the Hanji paper, and after deacidification, the general strength properties were increased in mechanical properties. In the optical properties, the L* value increased as the deacidification treatment proceeded. It was confirmed that the pH value significantly reduced the oxidation of Korean paper in the glia count and neutralized the deacidification treatment.

Keywords:

Deacidification treatment, glue application, magnesium oxide, deterioration

1. 서 론

교반수지(膠礬水紙)는 한지에 아교와 백반을 일정량 섞어 표면에 바른 후, 이를 건조해 그림을 그리도록 만든 화지(畵紙)이다.1) 우리나라 전통 종이인 한지는 다공질 구조와 셀룰로오스의 수산기(-OH)로 인한 친수성을 가지고 있어, 흡수성이 강한 바탕재 중 하나이다. 따라서 서화작품의 바탕재로 한지를 사용할 때 먹과 안료가 번지는 경우가 있으며, 이러한 번짐을 막기 위해 보편적으로 사용되는 표면처리 방법이 아교포수(阿膠泡水)이다. 아교포수에 사용되는 교반수는 짐승의 가죽, 힘줄, 창자, 뼈 따위를 고아 굳힌 물질인 아교와 황산알루미늄(Al2(SO4)3)에 칼륨(K) 등의 금속 황산염(O4S)이 반응하여 생성되는 백반(KAl(SO4)2·12H2O)을 혼합하여 제조된다.2) 교반수에 혼합된 백반은 아교를 연결하는 가교 역할을 하여 먹과 안료의 번짐을 막아 바탕재인 한지에 채색이 잘 고착되도록 한다. 하지만 백반에 포함된 황산이온(SO4²⁻)이 수분과 결합하여 황산을 생성3)함으로써, 셀룰로오스의 산 촉매 가수분해 및 산화를 일으켜 셀룰로오스의 중합도를 저하시킨다.4) 이러한 종이의 열화를 방지하기 위해, 종이에 알칼리 약품을 처리하여 중화반응을 통한 탈산처리를 시도하기도 한다. 탈산처리는 Barrow5)에 의해 수산화칼슘(Ca(OH)2)과 탄산수소칼슘(Ca(HCO3)2)을 물에 녹인 수용액으로 처음 시도되었다. 그러나 물에 의한 2차 훼손이 발생할 수 있으며,6,7) 기록물이 묶여있는 경우 해체하기 전에는 탈산처리가 불가능하다는 문제8)와 탈산처리 후 건조되는 시간이 오래 걸린다는 문제9)가 지적되어왔다. 이러한 문제를 해결하기 위해 기록물에 영향을 주지 않으면서 탈산처리를 할 수 있는 여러 방법들이 개발되었다. 탈산처리 방법으로는 탈산제의 성분과 용매에 따라 탈산처리 방법이 달라진다. 탈산처리 방법으로는 산화마그네슘(MgO)을 이용한 Bookkeeper 법, Wei’to 법 등이 있으며, 이외에도 암모니아 가스를 이용한 DAE법, BPA법과 에틸렌 아연을 이용한 DEZ법이 있다.10) 탈산제로 사용되고 있는 MgO은 알칼리 성분으로, 종이 내부에 침투시킴으로써 유해성 산성 물질과 중화반응을 일으켜 산화된 한지를 중화시키며, 처리가 끝난 여분의 MgO는 종이 내부에 잔류하면서 대기 중의 산화 물질에 의한 산화를 예방한다.11)

MgO를 통해 나타나는 효과에 대한 연구로서 Lee 등12)은 탈산처리에 사용되는 MgO와 탄산칼슘(CaCO3)을 사용한 수용성 탈산처리 방법을 적용하여 비교한 결과 MgO 입자들이 CaCO3 입자보다 섬유 속에 깊게 침투하고 고르게 분포되어 있어 MgO 입자들이 탈산처리에 효과적인 것으로 판단하였다. Do 등13)은 MgO과 산화아연(ZnO)를 합성하여 나노화합물을 제작하였고, 합성한 나노화합물을 종이기록물에 적용한 결과, 탈산효과와 항균효과가 우수하다는 것을 확인하였다. 또한 Han 등14)은 MgO를 이용한 탈산처리 후 미세입자에 의한 백화현상에 대한 원인 규명 및 향후 대책을 수립하고, MgO 입자가 847 nm 크기 이하로 유지되는 경우 백화현상이 감소하는 것을 확인하였다.

그러나 현재 MgO를 이용한 탈산처리와 관련된 연구는 근대기록물에 집중되어 있어 닥 섬유로 이루어진 전통 한지에 대한 탈산처리의 연구는 미흡한 실정이다. 전통한지는 지류문화재의 바탕재로 많이 사용되어 왔다. 한지는 양지에 비해 강도적 특성 및 내구성이 우수하여 전통한지 기반의 지류문화재들의 경우 양지로 제조된 근대 기록물들과 달리 탈산처리에 대한 필요성을 인식하지 못하였다. 그러나 수백년 된 조선시대 전적류의 경우 대부분 산성화되어 있음이 보고된 바 있어,15) 향후 이와 같은 오래된 고문서 내에 축적되어 있는 산성 물질에 의한 열화를 방지할 수 있는 대책 마련이 필요하다. 따라서 근대기록물의 산화 방지에 사용되는 MgO를 이용한 탈산처리법을 전통한지에 적용함으로써, 오랜 시간 동안 열화되어 산성화된 지류문화재의 보존과 관리를 위한 자료로 활용하고자 하였다. 본 연구에서는 아교포수로 인해 백반이 첨가된 전통한지의 인공 열화를 실시한 후, 탈산제로 흔히 쓰이는 MgO로 중화반응을 유도한 후, 탈산처리 전후 pH, 물리적, 기계적, 광학적 특성을 측정하여 탈산처리 효과 및 이들이 지류문화재의 안정성에 미치는 영향에 대해 평가하였다.


2. 재료 및 방법

2.1 공시재료

2.1.1 공시 한지

바탕재로 사용한 한지 시료로는 A 공방에서 국내산 닥섬유 100%를 사용하여 전통한지 제조법인 외발뜨기로 초지한 한지를 사용하였다. 한지 바탕재 시료의 물성 및 특징을 Table 1에 나타냈다.

Characteristics of sample Hanji

2.1.2 아교 및 백반

아교는 알 형태의 소아교(鳳凰·播州粒膠, C6H12O6, Japan)를 사용하였다. 백반은 같은 제조사에서 정제된 백반(鳳凰·生明礬, KAl(SO4)2·12H2O, Japan)을 사용하였다.

2.1.3 탈산처리용 재료

탈산처리를 위한 약품으로는 산화마그네슘(MgO, Daejung chemicals, Korea)과 2차 증류수를 사용하였다.

2.2 실험방법

2.2.1 교반수 제조 및 아교포수

교반수를 제조하기 위해 아교는 아교포수에 사용하고자 하는 증류수의 무게에 3%, 백반은 증류수에 첨가된 아교의 10% 비율로 제조하였다.16) 아교를 증류수에 넣어 6 h 이상 침지시키고 백반은 막자사발에 넣어 막자로 빻아 가루를 내어 2차 증류수에 6 h 이상 침지시켰다. 이후 항온수조를 활용하여 60℃에서 중탕하여 침지된 아교수와 백반수를 섞어 교반수를 제조하였다. 공시 한지 시료를 15 cm×15 cm로 재단하고 평붓을 사용하여 한지의 발실 방향으로 2회씩 도포하였다. 도포 시 교반수의 온도는 23℃~25℃로 유지하였다. 교반수를 도포한 한지 시료는 상온에서 건조하였다.

2.2.2 탈산처리

2차 증류수를 용매로 0.3% 농도의 산화마그네슘 수용액을 제조한 후, 공시 한지의 표면에 일정한 양의 수용액을 분무하기 위해 흄후드(HB-405HM, HanbaekScientific, Korea) 안에서 스프레이 건(A-3S(G), asanAPC, Korea)을 사용하여 30 cm 간격으로 5초간 산화마그네슘을 분무하여 탈산처리를 진행하였다. 탈산처리가 완료된 한지는 24 h 동안 자연적으로 건조하였다.

2.2.3 아교포수한 교반수지 시료들의 인공열화 실험

아교포수로 인해 백반이 첨가된 교반수지와 탈산처리에 따른 교반수지의 열화 특성을 알아보기 위해 KS M ISO 5630-1에 의거하여 온도 105℃에서 1, 3, 6일 건식 열화를 실시하였다.

2.2.4 탈산처리 전후 pH 측정

탈산처리에 따른 교반수지의 산화 정도를 분석하기 위해서 pH를 측정하였으며, pH 측정은 KS M ISO 6588-1에 의거하여 냉수추출법을 사용하여 실시하였다.

2.3 탈산처리 후 특성평가

2.3.1 물리적 특성 평가

열화된 교반수지를 탈산처리하여 나타나는 물리적 특성 변화를 평가하기 위해서 KS M ISO 536 및 KS M ISO 534에 의거하여 평량 및 두께 변화를 측정하였다.

2.3.2 기계적 특성 평가

열화된 교반수지를 탈산처리하여 나타나는 교반수지의 물리적 강도를 측정하기 KS M ISO 1924-2에 의거 인장강도(Tensile tester, L&W, Sweden)를 측정하였다. 교반수지는 그림을 그리는 화지(畵紙)로서 그림이 완성되면 대부분 서화첩이나 족자 등으로 만들어진다. 교반수지의 사용 특성을 고려하여 탈산처리에 따른 KS M ISO 5626에 의거하여 내절도(MIT Folding Endurance Tester, Tinius Olsen, USA)를 측정하였다.

2.3.3 광학적 특성 평가

열화된 교반수지를 탈산처리하여 나타나는 교반수지의 색 변화를 비교하기 위해 KS M ISO 5631-2에 의거하여 분광측색계(ELREPHO, L&W, Sweden)를 사용하여 L*, a*, b*, Yellowness 값을 측정하였다. 또한, 탈산처리된 한지의 표면을 관찰하기 위해 광학현미경(Hi-Scope, HS/300U, Korea)을 통해 100배, 400배로 관찰하였다.


3. 결과 및 고찰

3.1 아교포수지의 pH 특성

아교포수에 의한 교반수지의 산화와 산화마그네슘의 탈산처리가 한지 시료에 미치는 영향을 알아보고자 건식 열화를 실시한 후 아교포수 및 탈산처리 시료의 pH를 측정하였으며, 그 결과를 Fig. 1에 나타냈다. 한지 시료에 아교포수를 처리하였을 경우 pH 감소는 크게 나타났다. 아교포수한 한지 시료들을 1일~6일 동안 열화한 경우 열화 시간 증가에 의한 pH 변화는 거의 발생하지 않았다. 이러한 아교포수로 열화된 교반수지 시료를 산화마그네슘으로 탈산처리를 하면 탈산처리에 의해 열화된 교반수지 시료들의 pH가 증가하여 산성화된 각 한지 시료가 중화되었음을 확인하였다. 한편 열화가 보다 진행된 교반수지 시료의 pH는 열화가 덜된 시료보다 낮게 나타났다. 셀룰로오스는 열화 시 가수 분해 또는 산화 분해되면서 약유기산 물질 분해산물을 발생시키는데, 이러한 약유기산들은 열화 시간이 경과함에 따라 점차 증가한다. 즉 열화가 보다 더 많이 된 교반수지 시료의 경우 보다 많은 약유기산 물질들이 함유되어 있어 이들을 중화하는 데 보다 많은 산화마그네슘이 소비되었을 것으로 탈산처리 후 열화가 보다 진행된 교반수지의 pH가 상대적으로 낮은 것으로 사료된다. 요약하면 산화마그네슘을 이용한 탈산처리를 통해 열화되어 산성화된 교반수지의 중화처리가 가능한 것으로 사료되며, 향후 한지 내 산성 물질들에 의한 열화 발생을 방지할 수 있을 것으로 판단된다.

Fig. 1.

pH value of Hanji according to the conditions of traditional sizing and deacidification.

3.2 아교포수지의 물리적 특성

열화 시간을 달리하여 인공 열화시킨 각 교반수지 시료들의 탈산처리에 따른 물리적 특성 변화를 분석하기 위해 탈산처리 전후 각 열화 교반수지 시료의 평량과 두께를 측정하였으며, 그 결과를 Figs. 2~3에 나타냈다. Figs. 2~3에서는 열화 기간에 상관없이 열화된 교반수지와 탈산처리 후 시료의 평량은 아교포수를 한지로 도포 후 3.03% 이상, 탈산처리 후 6.79% 이상 증가한 것으로 나타났다.

Fig. 2.

Changes in grammage after traditional sizing and deacidification.

Fig. 3.

Change in thickness after traditional sizing and deacidification.

Fig. 3에서는 평량과 마찬가지로 열화된 교반수지와 탈산처리 후 두께가 증가하는 경향을 확인하였는데, 아교포수 후 9.65% 이상 증가하였으며 탈산처리 후 10.34% 이상 증가하는 경향을 확인했다. 평량과 두께의 증가는 아교포수한 뒤 아교가 섬유와 섬유 사이 혹은 섬유 표면에 아교가 흡착되어 나타나는 영향으로 사료된다.

3.3 아교포수지의 기계적 특성

열화 시간을 달리하여 인공 열화시킨 각 교반수지 시료들의 탈산처리에 따른 강도적 특성 변화를 분석하기 위해 탈산처리 전후 각 열화 교반수지 시료의 변화를 분석하였으며, 탈산처리 전후 각 열화 교반수지의 특성 변화를 확인하기 위해 인장강도와 내절도를 측정하여 그 결과를 Figs. 4~7에 나타냈다. Fig. 4는 발실방향(Chin Dierction)의 인장강도 결과이며, Fig. 5는 발촉방향(Laid Direction)의 인장강도 결과를 나타낸 것이다. Figs. 6~7은 열화 교반수지와 탈산처리 후 시료의 내절도를 측정한 결과이다.

Fig. 4.

Tensile index of Hanji according to the conditions of traditional sizing and deacidification.(CD)

Fig. 5.

Tensile index of Hanji according to the conditions of traditional sizing and deacidification. (LD)

Fig. 6.

Fold endurance of Hanji according to traditional sizing and deacidification. (CD)

Fig. 7.

Fold endurance of Hanji according to traditional sizing and deacidification. (LD)

Fig. 6는 발실 방향의 내절도 결과이며, Fig. 7는 발촉 방향의 내절도 결과로서 미처리 시료에 비해 아교포수로 도포한 교반수지의 강도가 증가하는 결과를 나타냈다. 아교는 점성의 젤라틴이 주성분으로 한지에 처리할 경우 강도적 특성을 개선시킬 수 있으며,17) 또한 아교포수 처리 시 교반수 내 물에 의해 습윤되었다가 한지 시료가 다시 건조되면서 한지의 강도 개선이 이루어질 수 있다. 또한 6일 열화된 교반수지 시료를 제외하고 탈산처리 후 한지의 인장강도 및 내절도는 대부분 개선되었다. 이는 탈산처리 시 한지 시료가 습윤되었다가 다시 건조되면서 발생한 섬유 간 결합에 의해 발생한 결과로 판단된다. 단 6일 동안 열화되어 열화정도가 심한 교반수지의 경우 탈산처리 시 강도적 특성 저하가 발생되는 것을 확인하였다.

3.4 아교포수지의 광학적 특성

아교포수 후 열화를 진행한 한지와 열화가 진행된 한지를 탈산처리를 한 경우 나타나는 L*, a*, b* value와 Yellowness 측정 결과를 Figs. 8~11에 나타냈다. 미처리 시료의 L* value는 80.82를 나타냈으며. 열화된 교반수지는 미처리보다 다소 감소하였지만, 값의 차이는 크지 않았다. 하지만 아교포수 후 열화를 실시하고 산화마그네슘으로 탈산처리 하면 L* value의 값은 미처리 시료보다 낮지만 다소 증가한 것으로 나타났다. 이는 열화로 변색한 시료를 산화마그네슘이 표면에 고착되어 탈산처리된 시료의 L* value가 다소 증가한 것으로 판단된다. 또한, 미처리 한지의 a* value는 -0.25였고, 열화된 교반수지 시료의 a* value는 감소하였고 탈산처리 후의 차이도 거의 변함이 없었다. 미처리 시료의 b* value은 8.21로 나타났고 아교포수 후 열화를 진행하면 다소 증가하는 것을 확인했다. 또한, 산화마그네슘으로 탈산처리 하면 아교포수를 진행한 시료보다 b* value이 증가하는 것으로 나타났다. yellowness 또한 아교포수 후 열화를 실시한 경우 다소 증가하는 것을 확인했다. 이는 교반수의 색상에 따른 영향으로 판단되고 탈산처리 후 yellowness의 값이 증가하거나 것도 교반수의 색상에 따라 나타나는 것으로 사료된다. 탈산처리 시 백색을 나타내는 산화마그네슘의 농도에 따라 교반수의 색상에 영향에 미치지 못하여 b* value와 yellowness의 값이 차이가 다소 증가하거나 변함이 없는 것으로 판단된다.

Fig. 8.

L* value of Hanji according to the conditions of traditional sizing and deacidification.

Fig. 9.

a* value of Hanji according to the conditions of traditional sizing and deacidification.

Fig. 10.

b* value of Hanji according to the conditions of traditional sizing and deacidification.

Fig. 11.

Yellowness of Hanji according to the conditions of traditional sizing and deacidification.

디지털현미경을 이용하여 아교포수와 탈산처리에 따른 시료의 표면을 100배, 400배로 관찰한 이미지를 Figs. 12~13에 나타냈다. 100배로 관찰한 결과 미처리 시료의 미세공극을 아교포수한 뒤 섬유와 섬유 사이 혹은 섬유 표면에 아교의 흡착을 확인하였다. 반면 아교포수한 한지의 열화에 따른 표면 변화는 관찰되지 않았다. 탈산처리를 한 시료를 100배로 관찰한 결과 산화마그네슘이 표면에 고착된 모습이 관찰되었으나, 형상이 작고 희미해 이물질과의 식별에 주의해야 할 것으로 판단된다. Fig. 12에 나타낸 바와 같이 400배율로 관찰한 결과, 탈산처리한 시료에 산화마그네슘이 표면에 고착된 것을 확인하였다.

Fig. 12.

Microscope images(×100) of Hanji according to traditional sizing and deacidification.

Fig. 13.

Microscope images(×400) of Hanji according to traditional sizing and deacidification.


4. 결 론

본 연구에서는 열화된 교반수지를 산화마그네슘으로 탈산처리 하였으며, 산화마그네슘이 열화된 교반수지에 미치는 물리적·기계적·광학적 및 pH 특성을 분석하였다.

아교포수와 탈산처리를 진행했을 때 열화와 상관없이 평량과 두께 증가를 확인했으며, 이는 교반수지 표면에 산화마그네슘의 잔류로 기인한 것으로 판단되었다. 표면에 잔류한 산화마그네슘과 아교포수로 인해 나타나는 인장강도와 내절도 특성은 미처리 시료에 비해 아교포수 후 강도가 증가하는 것을 확인하였다. 단 아교포수 후 발실방향(CD)에서의 내절도는 열화가 진행될수록 감소했지만, 탈산처리 후에는 강도가 보강되는 결과를 얻었다.

교반수지와 산화마그네슘을 이용한 탈산처리 전·후의 광학적 특성에서 미처리 시료와 아교포수 및 탈산처리의 L* value는 미처리 시료보다 아교포수 처리 한지의 L* value가 다소 감소하였고 탈산처리 후에는 약간 증가하였으며, 이는 산화마그네슘이 탈산처리 후 표면에 고착되어 나타난 백화현상으로 판단되었다.

a* value와 yellowness는 미처리 시료보다 교반수지의 값이 증가하였으며 열화 진행에 따라서도 소폭으로 증가하였고 이는 인공 열화가 색상 변화에 영향을 미친 것으로 판단된다. 또한, 탈산처리 후의 a* value와 yellowness는 탈산처리 전·후 비슷한 것으로 확인되었다.

열화를 진행한 아교포수 된 한지의 pH 및 산화마그네슘으로 탈산처리한 한지의 pH 변화는 아교포수 후 열화에 따라 초기 열화에서의 pH는 6.68에서 5.19로 크게 감소하였으나 그 후 열화 기간의 지속에 따라 5.04에서 5.03으로 변화 폭은 감소하였다. 교반수지의 탈산처리에 따라 pH는 5에서 8까지 매우 증가하였으며, 이는 아교포수로 산화된 한지가 중화처리 된 것으로 한지의 산화를 방지할 수 있을 것으로 판단되었다.

본 연구에서는 일정한 산화마그네슘 수용액 조건과 균일한 탈산처리가 행해진다면 아교포수 처리한 한지의 광학적 및 pH 특성의 안정성을 유지할 수 있을 것으로 판단되었다.

Acknowledgments

본 연구는 산림청(한국임업진흥원) 산림과학기술 연구개발사업 ‘(2019150B10-2223-0301)’의 지원에 의하여 연구되었음.

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Fig. 1.

Fig. 1.
pH value of Hanji according to the conditions of traditional sizing and deacidification.

Fig. 2.

Fig. 2.
Changes in grammage after traditional sizing and deacidification.

Fig. 3.

Fig. 3.
Change in thickness after traditional sizing and deacidification.

Fig. 4.

Fig. 4.
Tensile index of Hanji according to the conditions of traditional sizing and deacidification.(CD)

Fig. 5.

Fig. 5.
Tensile index of Hanji according to the conditions of traditional sizing and deacidification. (LD)

Fig. 6.

Fig. 6.
Fold endurance of Hanji according to traditional sizing and deacidification. (CD)

Fig. 7.

Fig. 7.
Fold endurance of Hanji according to traditional sizing and deacidification. (LD)

Fig. 8.

Fig. 8.
L* value of Hanji according to the conditions of traditional sizing and deacidification.

Fig. 9.

Fig. 9.
a* value of Hanji according to the conditions of traditional sizing and deacidification.

Fig. 10.

Fig. 10.
b* value of Hanji according to the conditions of traditional sizing and deacidification.

Fig. 11.

Fig. 11.
Yellowness of Hanji according to the conditions of traditional sizing and deacidification.

Fig. 12.

Fig. 12.
Microscope images(×100) of Hanji according to traditional sizing and deacidification.

Fig. 13.

Fig. 13.
Microscope images(×400) of Hanji according to traditional sizing and deacidification.

Table 1.

Characteristics of sample Hanji

Fiber Bleaching Forming method Grammage, g/㎡ Density, g/cm³
Mulberry Unbleached Oebal-tteugi 20±0.5 0.31~0.35