Current Issue

Journal of Korea Technical Association of the Pulp and Paper Industry - Vol. 53, No. 2

[ Article ]
Journal of Korea Technical Association of the Pulp and Paper Industry - Vol. 53, No. 2, pp.32-39
Abbreviation: J. Korea TAPPI
ISSN: 0253-3200 (Print)
Print publication date 30 Apr 2021
Received 19 Feb 2021 Revised 05 Apr 2021 Accepted 16 Apr 2021
DOI: https://doi.org/10.7584/JKTAPPI.2021.04.53.2.32

라이너지 건조 에너지 저감을 위한 유기 및 무기 첨가제의 적용
이민우1, 2 ; 서영범3,
1충남대학교 농업생명과학대학 환경소재공학과, 학생
2한솔제지 중앙연구소, 책임연구원
3충남대학교 농업생명과학대학 환경소재공학과, 교수

Application of Organic and Inorganic Additive Addition for Linerboard Drying Energy Reduction
Min Woo Lee1, 2 ; Yung Bum Seo3,
1Department of Biobased Materials, College of Agriculture and Life Sciences, Chungnam National University
2Hansol Paper Co. Ltd., R&D Center
3Department of Biobased Materials, College of Agriculture and Life Sciences, Chungnam National University
Correspondence to : †E-mail: ybseo@cun.ac.kr (Address: Department of Biobased Materials, College of Agriculture and Life Sciences, Chungnam National University, Daejeon, 34134, Republic of Korea)

Funding Information ▼

Abstract

Linerboard needs high compressive strength for manufacturing high performance corrugated board, inexpensive raw materials for lowering manufacturing cost, and high solid content after wet pressing for drying energy savings. Ground calcium carbonate (GCC) is the least expensive papermaking raw material until now. However, addition of GCC to linerboard raw stock always lowers hydrogen bonding between wood fibers and thereby, lowers strength properties. We investigated the combined effect of large size calcium carbonate addition and high wet pressing pressure application on the properties of linerboard. The large size GCC, aragonite type precipitated calcium carbonate (PCC) and the fibers from medium density fiberboard (MDF) were used in the study. The smaller the size of GCC, the higher the solid content after pressing and the lower the strength properties of linerboard. Aragonite type calcium carbonate increased solid content and kept compressive strength. MDF fibers was only effective on increasing bulk. Further investigation of the aragonite calcium carbonate is recommended for elucidating its full potential for both lowering production cost and drying energy saving of linerboard production.


Keywords: Linerboard, compressive strength, solid content, calcium carbonate, aragonite, drying energy saving

1. 서 론

전 세계가 온실가스 저감을 위하여 석유 이외의 대체 에너지사용과 사용 에너지 저감에 노력하고 있다. 현재 우리나라 제지산업은 국내 제조업 중 총 에너지 소비량이 전체 7위로서 고에너지 제조업군으로 분류되는 산업이기 때문에 제지산업의 에너지사용 저감은 매우 중요한 부분이다. 그에 따라 청정개발체제의 사업적용 가능성,1) 신기술의 적용,2-4) 온실가스 저감5) 등 에너지 소비를 줄이기 위해 꾸준히 힘쓰고 있다.

제지공정 중 에너지를 저감하는 대표적인 방법 중 하나로 압착탈수 공정 후의 습지필 고형분 함량을 높이는 방안을 생각할 수 있다.6) 압착탈수 공정에서의 습지필 고형분 1% 증가는 건조공정에서의 건조 부하를 약 4% 줄이는 것으로 알려져 있다.7,8) Springer 등9)은 섬유의 종류, 종이의 지합, 고분자 첨가제에 따른 압착탈수 공정에서의 특성 변화를 연구하였다. 보류향상제, 탈수촉진제와 같은 고분자 첨가제, 종이의 지합, 섬유장은 고형분에 영향을 주지 않으나, 고해 처리, 미세분 함량은 섬유의 보수도를 증가시켜 고형분에 부정적인 영향을 준다고 보고하였다. Sung 등10,11)과 Jeong 등12)은 압착탈수기의 압력 증가에 따라 고형분이 높아지는 것을 보고하였으며, 압착탈수기 펠트의 수분량이 증가함에 따라 고형분의 증가율이 감소하는 것을 밝혔다. 또, 지료의 고해처리, 미세분 함량, 고분자 첨가제의 첨가에 따른 압착탈수공정에서의 고형분의 변화를 보고하였다. 또한, Hwang 등13)에 의해 고형분의 함량을 높이기 위하여 초지 시 투여하는 다양한 충전제의 첨가, 고압력의 압착탈수와 같은 연구들이 진행되어진 바가 있으며 OCC 지료에 유기질 충전제 첨가에 관한 기초연구가 다각적으로 진행되었다. 과거에는 충전제의 주된 역할로 종이의 인쇄적성, 광학적 성질의 개선을 위한 목적으로 연구했지만, 현재에는 유기물 첨가제로서 물리적 성질에 대한 적용성 평가의 목적으로도 연구가 진행되고 있다.13-17) 충전제 첨가의 물리적 성질을 이용하여 에너지를 줄이고자 시행한 연구로서, Lee 등18)은 OCC 지료에 유기 충전제를 첨가하면, 섬유 사이의 공간을 넓혀 주어 벌크 특성이 향상되며 그로 인하여 건조에너지 요구량의 감소율을 증가시킨다는 것을 보고하였다. 이러한 벌크의 향상은 압착탈수 공정에서 높은 압력의 압착탈수 시행으로 인한 고형분 증대를 기대할 수 있었다.

본 연구에서는 다양한 크기의 탄산칼슘을 종이의 광학적 성질의 개선보다는 고형분 증대의 목적으로 사용하고자 하였다. 탄산칼슘은 일반적으로 인쇄용지에서 광학적 성질, 인쇄적성 개선, 원가절감을 위해 제지산업에서 주로 사용되고 있다.19-21) 이 충전제 표면 특성은 내강이 없고 표면에 수소결합을 일으킬 기능기들이 없어 일반 유기충전제와는 다른 표면 특성을 지니기 때문에 압착 시 고형분을 높여줄 가능성이 있다. 즉 탄산칼슘과 같은 무기물질들 중에서 적절한 형상과 크기의 탄산칼슘을 라이너지에 사용한다면, 이들이 압착 공정 중에서 효과적으로 압착 압력을 OCC 섬유들 사이에 골고루 분산시켜 고형분의 증대를 이룰 수 있을 것으로 가정하였다. 무기물질을 적용하여 OCC의 고형분 증대를 시도하는 본 연구는, 새로운 측면에서의 탄산칼슘 이용의 기초연구가 될 것이다. Hwang 등13)은 목질계 스페이서로서 MDF 섬유를 첨가하고 높은 압력으로 압착을 실행함으로써 고형분의 증대 효과가 있다고 보고하였다. 또한 Hwang 등22)은 크기가 큰 GCC를 사용함으로서 탄산칼슘이 라이너지의 강도 저하에 미치는 영향을 최소화하는 연구를 진행하였다.

본 연구에서는 압축강도가 가장 중요한 라이너지에서 탄산칼슘과 MDF 섬유를 사용하여 OCC 고형분의 증대를 모색하였다. OCC 원료에 평균 입자경이 다른 중질탄산칼슘(ground calcium carbonate, GCC)을 첨가하는 방법과 형태가 다른 침상 형태의 경질 탄산칼슘(precipitated calcium carbonate, PCC)를 첨가하는 방법,23) MDF 섬유를 첨가함으로써 고형분 증대에 최적화된 공정을 연구하고자 하였다.


2. 재료 및 방법
2.1 공시재료

본 연구에서는 국내 라이너지 제조업체인 D사에서 제공받은 KOCC (korea old corrugated container)를 사용하였다. 지료에 사용한 충전제는 국내 탄산칼슘 제조업체인 O사의 탄산칼슘을 사용하였다. 탄산칼슘은 무정형의 형태인 GCC와 한국지질자원연구원에서 제공받은 aragonite 형태인 PCC를 사용하였으며 Fig. 1에 그 형태를 나타내었다. Table 1에 본 연구에 사용한 충전제들의 특성에 대하여 나타냈다. 무정형 탄산칼슘인 GCC는 회사에서 제공한 특성값으로 평균 직경이 35와 10 μm였으며, aragonite의 길이와 폭은 실험실에서 측정하였으며 평균적으로 각각 42와 3 μm이었다. 탄산칼슘의 크기를 35 μm까지 큰 것을 사용한 이유는 충전제의 크기가 크면 클수록 동일 충전제 함량에서 표면적이 줄어들어 목재 섬유 간 결합이 더 높아지고 강도 특성이 향상할 수 있음을 예상했기 때문이다. MDF 섬유는 국내 H 사에서 기증받았으며, 국내잡목을 원료로 사용한 것이었다. MDF 섬유는 높은 압착 압력하에서 지속적으로 강도가 증가하였으며 고형분도 증가하는 모습을 보인 바 있었기 때문이다.13)


Fig. 1. 
Morphology of the GCC (Ave. dia. 35 μm), the aragonite PCC (Ave. length 42 μm and width 3 μm), and the MDF.

Table 1. 
The type of inorganic and organic fillers and their abbreviations
Abbreviation Type Avg. size (approximation)
CaCO3, 35 μm Amorphous GCC 35 μm
CaCO3, 10 μm Amorphous GCC 10 μm
Aragonite Aragonite PCC 42 μm length/ 3 μm width
MDF fibers Wood fibers from medium density
fiberboard. Domestic mixed wood
1.13 mm length/ 24 μm width

2.2 실험방법
2.2.1 지료조성 및 수초지 제조

실험실용 Valley beater를 사용하여, KOCC의 농도를 1.4%로 조절하여 1시간 동안 충분히 해리하였고 이때의 여수도는 482 mL CSF로 측정되었다. 충분히 해리된 지료에 충전제인 GCC, PCC 및 MDF를 첨가하였으며 충전제는 전체 KOCC 지료에 10%씩 첨가하였다. 본 실험을 실시하기 전에 예비 실험을 실시한 바, 첨가제의 5% 첨가는 실험적 오차에 의해 첨가제 첨가에 따른 경향이 뚜렷하게 나타나지 않았으며, 첨가제를 10% 이상 첨가하면 급격한 강도의 저하가 있었다. 따라서 KOCC 지료에 대한 충전제는 10% 첨가하였으며, 원형수초기를 이용하여 KS M ISO 5269-1에 의거해 일반적인 라이너지의 평량인 180 g/m2의 수초지로 제작하였고, 평량이 상당히 높으므로 따로 보류제는 사용하지 않았다. 그 결과 탄산칼슘의 첨가는 OCC의 경우 보류향상제의 사용여부와 관계없이 높은 보류도를 보였으며, 회분 함량이 약 9.4% 증가하였다.

2.2.2 압착 실험

수초지기에서 초지 후에 얻어진 습지에 총 세 번의 프레스를 시행하였는데, 이때의 실험실용 롤프레스는 대전에 위치한 Daeil Paper Machinary Co.에서 제작되었으며, 롤의 직경은 약 8.5 cm의 스틸 롤을 사용하였으며, 롤프레스의 속도는 2.5 rpm으로 회전시켰다. 습지는 잘 건조된 흡수지 (blotting paper) 사이에 위치시킨 후, 총 3번의 압착을 시행하였는데, 압착 탈수기의 압력은 Table 2와 같은 조건으로 시행하였고 프레스 후의 고형분 값을 측정하였다. P1의 압착압력을 사용하는 경우, 해리된 OCC의 경우 0.58-0.60 g/cm3의 밀도를 나타내었으며, 고형분은 53.0-54.7%를 나타내었다. 이러한 밀도와 고형분은 실제 공장에서 생산한 라이너지의 경우와 매우 유사하므로, 이때의 압착 압력이 적절한 것으로 판단되었다.

Table 2. 
Wet pressing pressure used in the lab
Abbreviation 1st pressure, bar 2nd pressure, bar 3rd pressure, bar
P1 (1-3-5) 1 3 5
P2 (2-4-6) 2 4 6
P3 (3-5-7) 3 5 7

2.2.3 압착 공정 후 고형분 측정과 수초지 물성의 측정

압착 공정에서 습지의 고형분을 평가하기 위해 고형분 농도를 측정하였다. 이를 위해 압착 공정 후의 무게와 건조기를 통과한 종이의 무게를 측정하였다.

Solidcontent%=AB×100[1] 
A: weight after drying,
B: weight after wet pressing.

수초지는 TAPPI T402에 의거하여 23±1°C, 상대습도 50±2%에 24시간 동안 조습 처리하였으며, 조습 처리한 수초지의 벌크, 열단장(T 494 om-01), 압축강도(T 826 m-13)를 측정하였다. 열단장은 MICRO350(Testrometric Co., USA)를 사용하여 측정하였고 압축강도는 L&W compression strength tester (STFI code-052)를 사용하였다.


3. 결과 및 고찰
3.1 수초지 지료의 물리적 성질의 변화

서로 다른 첨가제를 10%씩 첨가하여 제조한 평량 180g/m2의 수초지 제조 시 탈수 속도를 Fig. 2에 나타냈다. 본 연구에서 탈수 속도는 수초지기에서 탈수가 끝날 때까지의 시간을 측정한 값으로 정하였다. Fig. 2에서 해리한 OCC 지료의 탈수 속도가 약 40초에 이르는 것을 볼 수 있었다. 또한, 35 μm와 10 μm 크기의 충전제를 10% 첨가한 OCC의 탈수속도는 첨가하지 않은 OCC 지료보다 탈수 속도가 빨랐으며, MDF 섬유를 사용하였을 때에 가장 빠른 것으로 나타났다. Aragonite도 탈수 속도의 증가에 기여하는 것으로 나타났다.


Fig. 2. 
Comparison of drainage time of the handsheets containing different size GCCs, aragonite PCC and MDF fibers.

탄산칼슘과 MDF 섬유를 첨가한 라이너지의 회분량은 동일하지 않을 것으로 쉽게 예측할 수 있다. 본 연구에 사용된 탄산칼슘의 크기는 일반적인 인쇄용지에 사용되는 탄산칼슘의 크기보다 훨씬 클 뿐만 아니라 평량도 높기 때문에 비록 보류향상제를 사용하지 않더라도 보류율이 매우 높을 것으로 예상되었다. 이들의 회분함량은 Fig. 3에 나타내었다. 예상대로 크기가 큰 탄산칼슘을 첨가하였을 때에는 높은 보류율을 보여 10% 첨가에 의해 약 9.3% 증가하여 93%의 보류율을 나타냈으며, 크기가 작은 탄산칼슘을 첨가했을 때와 동일한 회분함량을 나타내었다. 하지만 MDF를 첨가한 경우 OCC보다 낮은 회분율을 보이는데, 이것은 MDF를 OCC에 첨가하는 경우 지료 내 공극이 커져서 빠르게 탈수가 발현되며 그 때문에 OCC 자체에 존재하던 무기물들이 일부 빠르게 씻겨나가 생긴 현상으로 판단되었다.


Fig. 3. 
Comparison of ash contents of the handsheets containing different size GCCs, aragonite PCC and MDF fibers.

본 연구의 목표는 OCC에 탄산칼슘을 비롯한 첨가제를 적용하여 압착후의 고형분을 높여서 건조에너지의 감소를 유도하며, 라이너지에 가장 중요한 압축강도를 최대한 유지하는 것이었다. Fig. 4는 첨가제들을 적용한 수초지의 고형분을 나타내고 있다.


Fig. 4. 
Comparison of solid contents of the handsheets containing different size GCCs, aragonite PCC and MDF fibers.

MDF 섬유를 첨가한 OCC 지료는 P3 압력에서 압착하였을 때에 OCC 지료가 P1 압력으로 압착하였을 때보다 약 1.2% 높은 고형분을 보여준다. 만일 공장에서 이와 같이 높은 압착압력을 사용할 수 있다면 Fig. 2에서 보는 바와 같이 MDF 섬유를 첨가한 지료를 사용함으로써 높은 탈수속도를 생산 현장에서 달성할 수 있는 가능성도 있을 것으로 판단된다. MDF 섬유가 동일 압착 압력에서 OCC보다 낮은 고형분을 만드는 원인은 MDF 섬유가 동일 압착 압력 하에서 지나치게 큰 벌크를 만들기 때문으로 판단되었다. 과도하게 큰 벌크로 벌어진 지료 내 공간을 자유수가 채울 수 있기 때문이었다. 크기가 큰 탄산칼슘을 사용한 경우 2-4.5% 더 높은 고형분을 얻을 수 있었다. 이러한 경우는 라이너지의 표면 품질이 사용에 적합하고, 압축강도가 충분히 높은 경우 가능할 수 있을 것이다. 실제적으로는 표면에 돌출부위가 느껴지며 평활도가 너무 낮아 평활도를 논의할 수준이 되지 못하였다. Aragonite의 경우 라이너지의 표면이 OCC 경우와 구별이 힘들 정도로 유사한 품질이었으며, 1-1.5%의 고형분의 증대도 나타내었다. 다만 탄산칼슘과 같은 무기물의 첨가에 의해 라이너지의 압축강도의 저하가 예상되므로, 압축강도가 OCC에 비해 어느 정도 유지하느냐가 본 연구의 성패를 좌우할 것으로 판단했다.

3.2 수초지의 물리적 성질

본 연구의 핵심이 라이너지의 고형분 증대와 압축강도의 유지이므로 압축강도의 비교가 매우 중요하다. Fig. 5는 이들의 압축강도 변화를 나타내고 있다. 첫 번째로 확인할 수 있는 것은 OCC 지료와 aragonite 지료의 압축지수가 유사하다는 것이다. 그렇다면 aragonite 형태의 탄산칼슘을 약 10% 사용하여 고형분을 높이면서도 압축지수를 유지할 수 있다는 것이다. 더구나 탈수속도를 증가시킬 수 있으면 곧바로 생산성을 증가시킬 수 있는 가능성도 열리게 된다. 이러한 압축지수는 충전제의 크기에도 매우 민감한 것을 볼 수 있는데, 10 μm와 35 μm 경우 압축지수의 저하가 있었으며, 35 μm의 경우 10 μm보다 압축지수가 우수하였고, 충전제를 첨가하지 않은 OCC에 크게 뒤지지 않는 압축지수를 나타내었다. 다만 MDF를 사용하는 경우 비교가 불가능할 정도로 현저히 떨어지는 것을 볼 수 있었다. MDF를 사용하는 경우 라이너지의 벌크를 지나치게 높여서 섬유 간의 결합을 크게 해치는 상황을 야기하기 때문에 이러한 결과가 나타났다고 판단되었다. 탄산칼슘의 종류에 따라 서로 다른 결과를 나타나는 원인은 탄산칼슘의 형태에 기인한 것으로 판단되었다. 하지만 aragonite의 경우 길이가 약 40 μm에 이르는 침상 형태이므로 라이너지 안에서 대부분 2차원적인 구조를 가지게 될 것으로 판단되며, 이러한 형태의 효과는 압축강도의 발현에 기여를 하는 것으로 판단된다. 즉, 침상 형태의 탄산칼슘이 서로 접촉이 되고 섬유들이 이들의 접촉점에 강도적 도움을 줄 수 있을 때에 일종의 약한 복합재료로서의 역할을 할 수 있을 가능성이 있다. 추가적인 연구를 통해 이러한 부분에 대한 역학적 설명이 필요하다고 판단된다. 반면에 GCC의 경우 크기가 클수록 무기물의 표면적이 줄어들게 되고 이는 섬유 간의 결합을 방해하는 효과를 최소화하는 것으로 판단되었다. 하지만 GCC는 무정형의 형태로서 3차원적으로 배열하면서 무기물끼리 서로 연결되는 효과도 기대하기 어려울 것으로 판단되었다.


Fig. 5. 
Comparison of compression indices of the handsheets containing different size GCCs, aragonite PCC and MDF fibers.

라이너지에 섞어 사용한 첨가제들이 인장강도에 어떠한 역할을 하는지 Fig. 6에 나타내었다. 열단장으로 나타낸 인장강도는 압축지수와 유사한 변화 추세를 보였지만 aragonite의 경우 GCC 35 μm와 크게 다르지 않았다. 이 부분은 탄산칼슘의 형태적 특성이 압축강도와 인장강도에 다르게 나타날 수 있는 가능성을 보이는 것이라고 판단되었다. MDF를 사용하는 경우 인장강도도 가장 낮았는데, 이는 라이너지의 벌크를 지나치게 높여서 섬유간의 결합을 크게 해치는 상황을 야기했기 때문이라고 판단되었다.


Fig. 6. 
Comparison of breaking lengths of the handsheets containing different size GCCs, aragonite PCC and MDF fibers.

최종적으로 라이너지의 벌크를 Fig. 7에 나타내었다. 라이너지의 벌크는 압착 압력에 따라 크게 변하지 않아 벌크 값이 크게 변화하지는 않았지만, 이러한 벌크 특성을 분석한 결과 첨가제들에 의해 라이너지에 어떠한 변화가 있었는지 알 수 있는 근거를 제시하였다. 특별히 MDF의 경우 벌크가 너무 높아서 OCC 섬유 간의 결합이 제대로 형성되기 어렵다는 점을 쉽게 볼 수 있었다. MDF 섬유의 경우는 백판지에서 벌크를 높이고 탈수를 높이는데 큰 역할을 할 수 있는 것으로 판단되었다. 이는 백판지에 적합한 특성으로 판단되었다. Aragonite의 경우 40 μm 이상의 긴 길이를 가지고 있지만 2차원적으로 배열을 이루는 관계로 GCC 35 μm 크기의 수초지보다 낮은 벌크를 보이는 것을 알 수 있었다.


Fig. 7. 
Comparison of bulk of the handsheets containing different size GCCs, aragonite PCC and MDF fibers.


4. 결 론

본 연구에서는 라이너지에 첨가제로 직경이 큰 탄산칼슘인 GCC 와 aragonite PCC, 또 유기물인 MDF 섬유를 사용하고 압착공정을 조절함으로서 라이너지의 고형분을 높이는 연구를 진행하였다. 실험결과 aragonite 형태의 탄산칼슘은 고형분의 증대에 기여하였으며 압축강도도 유지하였다. Aragonite 탄산칼슘을 첨가했을 때 탈수속도가 높은 점을 고려하면 생산속도의 증가를 고려할 수 있을 것이며, 더 높은 압착압력을 가할 수 있다면 더 높은 고형분도 달성할 수 있을 것으로 판단되었다. 크기가 큰 GCC 의 경우 높은 고형분을 달성할 수는 있었지만 압축강도를 유지하기가 어려웠으며, 라이너지의 표면을 매우 거칠게 만들었다. MDF 섬유를 첨가한 경우 벌크를 지나치게 높이는 결과를 만들었으며, 이에 따라 강도적 성질이 저하되었고 벌크를 요구하는 백판지에 적합한 것으로 판단되었다. Aragonite의 형태적 특성이 라이너지의 압축강도 향상에 기여하는 원리에 대해 추가적인 연구가 필요하다고 판단되었다.


Acknowledgments

이 연구는 충남대학교 학술연구비에 의해 지원되었음.


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