1. 서 론

티슈 제품은 화장지(bathroom tissue, BT), 미용 티슈(facial tissue, FT), 냅킨 티슈(napkin tissue, NT), 페이퍼 타월(paper towel, PT) 및 AFH(away-from-home) 등으로 구분된다.¹⁾ 그 중 미용 티슈 제품의 경우 생활 수준의 향상에 따른 소비자의 의식 제고의 영향으로 지속적인 질적 향상이 요구되는 제품군이다. 최근 위생에 대한 관심이 증대됨에 따라 용도에 맞게 티슈 제품을 구분하여 사용하는 등 티슈 제품 사용에 대한 인식이 변화하였다. 티슈 제품의 품질로써 중요히 여겨지는 파라미터는 강도(strength), softness 그리고 흡수성(absorbency)이다.¹⁾ 특히 언급된 3가지 특성 중 티슈의 표면 softness는 소비자가 가장 중요시 여기는 물성에 해당된다.²⁾ 이로 인하여 티슈 제품의 softness를 정량화하고 이를 품질 관리와 제품 개선의 측면에 활용하고자 하는 다양한 연구들이 진행되어 왔다.^1,2,3,4,5,6)

티슈 제품의 표면 softness는 표면 거칠기(surface roughness)와 마찰(surface friction)로 구성된다. Ko 등¹⁾은 SPT(sensory panel test) 분석을 통해 화장지 제품에 대한 소비자의 주관적 softness(subjective softness) 데이터를 수집하고 이를 ISV(interval scale value)로 변환하여 기계적으로 측정한 softness 파라미터 데이터와 비교한 결과를 보고하였다. 그 결과, 화장지 제품의 주관적 softness에 있어 표면 거칠기는 4.7% 그리고 표면 마찰은 51.0%를 기여하고 있는 것으로 확인되었다. Lee 등⁷⁾은 상기 Ko등의 방법을 통해 미용 티슈 제품의 주관적 softness에 대한 기계적 표면 특성의 기여도를 계산하였으며 그 결과, 표면 거칠기는 47% 그리고 표면 마찰은 23%를 기여한다고 보고하였다.

티슈 표면 softness는 티슈 표면 구조와 표면에 돌출된 미세한 섬유의 분포 및 거동에 의해 결정되며^8,9,10) 티슈 softness 분석 방법으로는 화상 분석법, TSA(tissue softness analyzer) 측정법, 표면 프로필로메트리 등이 사용되고 있다. 화상 분석법이란 티슈 표면에 돌출된 50 μm 길이 이상의 섬유인 FFE(free fiber end)를 이미지 분석을 통해 정량화하여 표면 거칠기 및 softness를 파악하는 방법이다.^9,11) TSA 측정법은 회전하는 팬이 티슈 표면의 자유 섬유(free-fiber)에 접촉할 때 발생하는 진동을 음향 스펙트럼으로 변환하여 softness를 분석하는 방법이다.¹²⁾ 음향 스펙트럼의 피크에 따라 TS7, TS750, D의 3가지 softness 지표를 계산하며 각 지표는 자유 섬유의 강직성, 표면 거칠기(surface smoothness), 티슈 시트의 강직성(sheet stiffness)을 의미한다.^12,13) TSA 측정법의 최종적인 소프트니스는 티슈 제품의 두께와 평량, 겹 수, 그리고 상기 3가지 지표가 수치화된 HF(hand feel)로 제시된다.^12,13) 표면 프로필로메트리(surface profilometry)란 탐침(stylus)으로 티슈 표면 구조를 스캔하여 추출된 표면 거칠기 및 마찰에 대한 프로파일을 통해 프로파일 파라미터를 계산하는 방법이다.^{14,15,16,17,18,19,20,21)} 최근 보고된 표준화 및 연구 사례를 참조하였을 때 현재 통용되어지는 표면 softness 분석법 중 표면 프로필로메트리는 가장 우수한 정밀도와 재현율을 갖는 분석법으로 파악된다.^22,23,24)

앞서 연구 사례를 통해 확인하였듯이 티슈 제품군 중 미용 티슈의 경우 표면 거칠기 특성이 소비자의 주관적 softness 형성에 있어 상당한 기여도를 나타낸다.⁷⁾ 현재 표준화되어 있는 표면 거칠기 프로파일 파라미터는 평균 거칠기(roughness average, R_a)와 평균 거칠기 절대 편차(roughness mean absolute deviation, R-MAD)이다. Fig. 1에 거칠기 프로파일로부터 R_a와 R-MAD 파라미터가 의미하는 바를 시각화 하였다.^20,25,26)

Fig. 1.

A graphical representation of Ra and R-MAD.²⁰⁾

한편 Ko등²⁷⁾은 프랙탈 기하학적 구조를 보유한 표면의 경우 R_a와 R-MAD 파라미터가 표면 구조의 복잡성을 완전히 반영할 수 없다고 보고하였다. Fig. 2는 동일한 평균 거칠기에서의 프랙탈 차원(fractal dimension, FD)에 따른 표면 거칠기 프로파일을 나타낸 것이다. Fig. 2에서 확인할 수 있듯이 서로 동일한 평균 거칠기의 표면 구조 내에서도 프랙탈 기하학적 특성에 따라 전혀 다른 구조적 정보를 나타낼 수 있음을 시사한다. 프랙탈 차원이란 자기유사성(self-similarity)을 근간으로 하는 표면 구조에 대한 이론으로 길이와 분해능의 관계를 로그-로그 스케일(log-log scale)로 도시하였을 때 거듭제곱 법칙에 따른 근사적 선형 관계를 통해 정의된다.²⁷⁾ 프랙탈 차원의 관점에서 점은 0, 선은 1, 면적은 2, 부피는 3으로 나타내어진다. 따라서 선도 아니고 면도 아닌 티슈 제품의 표면 구조는 1과 2사이의 프랙탈 차원 값을 보유한다. 이처럼 프랙탈 차원은 일반적인 유클리드 기하학으로 정의할 수 없는 점, 혹은 선의 넓이 등을 평가하는데 있어 상당히 유용하다.^27,28)

Fig. 2.

Roughness vs. fractal dimension.²⁸⁾

본 연구에서는 미용 티슈 제품의 주관적 softness에 관여하는 표면 거칠기와 프랙탈 차원 간의 상관관계를 파악하고자 하였다. 표면 거칠기는 표면 프로필로메트리를 통한 프로파일 파라미터의 산출을 통해 측정하였으며 프랙탈 차원은 변이함수법(variogram method)을 이용하여 분석하였다.

2. 재료 및 방법

2.1 공시재료

표면 특성 분석을 위한 재료로는 상업용으로 국내외 시판되는 미용 티슈 최종 제품(final product) 7종을 사용하였으며 Table 1에 각 시료의 기본 물성을 나타내었다. 일반적으로 multi-ply 티슈 제품은 홑겹(single-ply)의 표층면(top-side)이 바깥을 향하도록 적층되어 외면(external surface)과 내면(internal surface)이 동일한 표면 구조를 지니도록 제조된다.²⁹⁾ 본 연구에서는 Table 1의 시료를 ISO 187에 의거하여 온도 23℃ ± 1℃, 상대습도(RH) 50% ± 2% 조건에서 48시간 이상 조습처리한 후 표면 특성 분석에 사용하였다.³⁰⁾

Table 1에 도시된 7가지 시료 중 LT1~3은 외면에 로션이 처리된 제품이다. 로션 처리란 티슈 제품에 보습과 윤기를 부여하고 표면의 마찰계수를 감소시킴을 통해 softness를 개선하는 목적으로 오일 등의 성분을 첨가하거나 외면에 도포하는 공정을 뜻한다.^29,31)

2.2 표면 프로파일 측정

미용 티슈의 표면 거칠기 프로파일은 탐침(stylus)에 의한 직접 접촉이 가능한 표면 시험기(KES-SESRU surface tester, Kato, Japan)를 사용하여 추출하였다. 미용 티슈의 표면 프로파일 추출 시 사용된 탐침의 기하학적 정보는 Fig. 3에 나타냈다. 탐침 형상은 분석 재료에 따라 피라미드형, U-튜브형, 원뿔형 등으로 달리 적용되며, 소프트니스가 강조되는 위생 티슈의 경우 측면 직경 0.5 mm, 수평면 길이 5 mm의 U-튜브형 탐침이 사용된다.^1,20)Fig. 3에 도시한 U-튜브형 탐침의 경우 ASTM A681-08:2015에 의거하여 자체 제작되었다.

Fig. 3.

Design of U-tube shaped probe.¹⁾

탐침을 통한 기계적 접촉 방식의 경우 탐침의 직경, 시료와의 접촉각, 접촉 압력(contact force), 스캔 속도(scan speed) 등에 따라 거칠기 프로파일의 형상이 변화될 수 있어 보다 정밀한 분석을 위해서는 시료에 따라 적합한 조건을 설정할 필요가 있다. 본 연구에서는 선행연구를 참조하여 Table 2와 같은 표면 프로파일 추출 조건을 설정하였다.²⁰⁾

Fig. 4에 표면 프로파일 추출 시 이용된 미용 티슈 시료 7종의 외면에 대한 광학적 이미지를 촬영하여(Optitopo, L&W, Sweden) 도시하였다. Fig. 4의 각 이미지는 시료 별 기계 방향(MD, machine direction) 및 기계 폭 방향(CD, cross-to-machine direction)에 대하여 32 × 32 mm 의 scale을 보존하여 촬영하였다.

Fig. 4.

Optical photographs of facial tissue samples.

2.3 표면 거칠기 프로파일 파라미터

상기와 같이 추출된 프로파일로부터 평균 거칠기인 R_a와 평균 거칠기 절대 편차인 R-MAD를 계산하였다. R_a와 R-MAD의 계산식을 Eq. 1과 Eq. 2에 나타냈으며, 결과 보고에는 MD에 대한 측정값을 사용하였다. Eq. 1과 Eq. 2에서 N은 지정된 스캔 영역에서 데이터 수집 개수를 의미하며 R_i는 지점 i에서의 거칠기를 나타낸다. 최종 거칠기 프로파일 파라미터는 10회 반복 측정에 대한 평균값과 변동계수(coefficient of variation, COV)로 나타내었다.

2.4 프랙탈 차원 분석

프랙탈 차원 분석은 베리오그램 방법을 통해 수행되었다. 베리오그램은 데이터 집합의 공간적 연속성 또는 거칠기를 자기유사성(autocorrelation)을 이용하여 분석하는 양적 통계 기술이다. 통계학에서 자기유사성이란 관찰 값들 간의 종속성을 나타내며, 자기유사성이 높다는 것은 관찰 값들 간의 더 큰 종속성을 보유함을 의미한다.²⁷⁾Eq. 3은 베리오그램의 수식을 나타낸 것이다. 이때 Vk값 산출을 위한 lag는 15로 설정하였다. 여기서 lag는 두 점 사이의 거리를 의미하며 lag k는 간격이 k인 두 점을 나타낸다. 따라서 k 값이 큰 것은 두 점 사이의 간격이 넓은 것으로 해석되며 Eq. 3에서 각각 Vk와 rk는 lag k에서의 베리오그램(variogram at lag k), lag k에서의 자기유사성(autocorrelation at lag k)을 나타낸다.^27,32)

Fig. 5에 미용 티슈 시료 LT1으로부터 추출된 표면 거칠기 프로파일 데이터를 Eq. 3에 대입하여 log scale로 나타내었다. Fig. 5에서와 같이 lag와 베리오그램 값에 로그를 취하고 회귀선을 작성한 뒤 Eq. 4에 작성된 회귀식의 기울기를 대입하면 프랙탈 차원 값을 계산할 수 있다. Eq. 4에서 Slope은 log scale의 베리오그램 결과값과 lag에 대한 회귀식의 기울기를 나타낸다.

Fig. 5.

The variogram plots on a log scale of LT1 facial tissue sample in machine direction (a: all points, b: at lag 15).

3. 결과 및 고찰

3.1 미용 티슈의 표면 거칠기 프로파일 파라미터

기술된 조건 하에 추출된 미용 티슈 시료 LT1과 NT1의 표면 프로파일을 Fig. 6에 나타내었다. 또한 추출된 표면 프로파일로부터 Eq. 1과 Eq. 2에 의거하여 거칠기 프로파일 파라미터를 계산하였으며, 계산된 결과를 Table 3에 도시하였다. 각 시료는 원료 및 가공 공정 등 제조 과정 전반에 있어 단계별 프로세스 추적이 불가한 최종 제품이기에 로션 가공 및 기본 물성 정보 등 명시된 처리 기준을 독립적 변위로 설정하는 것에 무리가 있다고 판단하였다. 따라서 이하 본문에서는 제품 별 특징에 따른 시료 별 특성화가 아닌, 프로파일 파라미터에 대한 영향을 기준하여 서술하였다.

Fig. 6.

Surface roughness profiles of facial tissue samples (a: LT1 , b: NT1).

분석된 미용 티슈 시료의 R-MAD와 R_a 파라미터 비교 결과를 Fig. 7에 나타내었다. 작성된 회귀식의 결정계수(R²)가 0.96으로 분석된 사실로 보아 두 파라미터 간 상관관계는 유의하다고 판단되었다. 회귀선의 기울기는 약 0.26으로 기록되었으며, 이는 두 파라미터 중 R_a가 R-MAD보다 가변적인 특성을 지닌 것으로 해석되었다. 이상의 결과는 Fig. 1의 가시적 정보와 문헌^20,27,33)을 통해 확인된 바와 같이 계측 장비 혹은 분석 조건에 따라 다소 변동적인 결과를 얻을 수 있는 R_a와 달리, R-MAD의 경우 시료 자체의 변위를 대별할 수 있는 보다 효과적인 파라미터임에 기인된 것으로 사료되었다.^17,34,35)

Fig. 7.

R-MAD vs. Ra.

3.2 미용 티슈 표면의 프랙탈 차원

앞서 추출된 표면 거칠기 프로파일로부터 Eq. 3 및 Eq. 4에 의거하여 계산된 미용 티슈의 프랙탈 차원 값을 Table 4에 나타내었다. 프랙탈 차원 관점에 입각하였을 때, 상기 기술하였던 내용과 일치하게 미용 티슈의 프랙탈 차원 값은 1과 2사이에 위치한 것으로 확인되었다.

Table 3에 나타낸 표면 거칠기 프로파일 파라미터와 프랙탈 차원 값을 비교하여 Fig. 8에 도시하였다. 유클리드 기하학적 접근과 다른 독립적 차원의 프랙탈 차원 값이 표면 거칠기 프로파일 파라미터와 비교적 높은 상관성을 보유한 사실은 creping 처리에 따른 미용 티슈 시료 표면 구조의 이례적 특성에 기인된 결과로 판단되었다. 선행 연구에 따르면 복사용지의 경우 log(lag)의 증가에 따른 log(variogram)의 변곡점이 5 point 내외에서 발생한 것으로 보고되었다.³³⁾ 그러나 Fig. 5(a)에 도시되었듯, 미용 티슈의 경우 lag의 증가 즉, 데이터 포인트의 수집 시작점과 각 수집 점 사이의 간격이 커지는 현상에 관계없이 100 point 부근까지 변곡점이 발생하지 않은 것으로 확인되었다. 이는 제조 공정 내 creping 가공이 이루어지는 위생용지 특성상, 미용 티슈의 표면 구조에 일관성이 부여된 결과로 분석되었다.

Fig. 8.

Fractal dimension vs. roughness.

작성된 회귀식의 기울기가 상대적으로 완만함은 기존의 거칠기 프로파일 파라미터가 지닌 가변 특성에 대한 보완 여지를 고려할 수 있는 결과로 파악되었다. 따라서 프랙탈 차원 역시 미용 티슈의 표면 특성을 대별하기 위한 새로운 독립적 파라미터로서 높은 활용가치를 지닌 것으로 판단되었다.

3.3 미용 티슈 표면 거칠기의 프랙탈 기하학적 구조

프랙탈 차원 값의 상호 가장 큰 차이를 기록하였던 LT2와 LT3 시료에 대한 log-scale 베리오그램을 Fig. 9에 나타내었다. Fig. 9에서 lag 15를 기준으로 LT2의 기울기가 LT3에 비하여 완만한 사실로부터 프랙탈 차원 결과 값의 산출 근거를 확인할 수 있었다. 이에 입각하여 프랙탈 차원적 특성을 갖는 미용 티슈 표면 구조를 제안하여 시각화 하고자 하였으며 이를 Fig. 10에 도시하였다. Fig. 10으로부터 lag 변화에 따른 베리오그램 변화 과정을 추정할 수 있었다. 보다 높은 비율의 표면 일관성을 보유한 LT3 시료의 경우 lag가 증가함에 따라 자기유사성이 보다 급속히 감소하여 Fig. 9에서 LT3가 LT2보다 큰 기울기를 나타냈을 것으로 판단되었다.

Fig. 9.

The variogram of LT2 and LT3 facial tissue samples.

Fig. 10.

Elucidating for fractal surface of LT2 and LT3 facial tissue samples.

4. 결 론

1) 계측 장비 혹은 분석 조건에 따라 다소 변동적인 결과를 얻을 수 있는 R_a와 달리 R-MAD의 경우 시료 자체의 변위를 대별할 수 있는 보다 효과적인 파라미터임이 확인되었다.

2) 미용 티슈 표면의 프랙탈 차원 값은 1에서 2사이의 값을 갖는 것으로 분석되었다. 유클리드 기하학적 접근과 다른 독립적 차원의 프랙탈 차원 값이 표면 거칠기 프로파일 파라미터와 비교적 높은 상관성을 보유한 사실은 creping 처리에 따른 미용 티슈 시료 표면 구조의 이례적 특성에 기인한 현상으로 판단되었다.

3) 베리오그램을 이용하여 미용 티슈의 프랙탈 차원 값의 추정이 가능하였으며, 1 μm의 분해능 역시 미용 티슈의 프랙탈 차원 값 산출을 위한 적합 조건이라 사료되었다.

4) 작성된 베리오그램 결과로부터 프랙탈 차원적 특성을 갖는 미용 티슈 표면 구조를 제안하였으며, 향후 미용 티슈 표면 특성의 효과적인 평가를 위한 독립적 파라미터로서 프랙탈 차원 값의 활용이 가능할 것으로 예견되었다.

이상의 결론을 통해 미용 티슈의 표면 특성을 대별하는 기준으로 프랙탈 차원 역시 새로운 독립적 파라미터로서 높은 활용가치를 지닐 수 있음을 확인할 수 있었다.